Ɣän tɛth lɔcdä kɛ ɣöö ci̱ yɛn ben kä Nature.com. Kä berciɔn duŋ browser min lätdi kɛ jɛ tekɛ CSS mi̱ tɔt mi̱ luäk jɛ. Kɛ kui̱ kä ɣöö bi̱ min gɔaa kulɛ ben raar, la nɛy ji̱ laa la̱th lät kɛ ca̱p mi̱ pay ben kä bröwthɛrdu (kiɛ deri̱ ca̱p in lät kɛ kuak tin lät kɛ naath woc rɛy Internet Explorer). Kɛ jɛn gua̱a̱th ɛmɔ, kɛ ɣöö ba luäk kulɛ ŋot thi̱n, nyuɔth nɛy gua̱a̱th ɛmɔ ɛ thiɛl i̱thtai̱li̱ kiɛ JavaScript.
Depɛk pa̱thi̱bɛciɔn cua la̱t ɛlɔ̱ŋ kɛ riali̱ läätdä lead trai̱ödaid peröbthki̱te thölar thëlli̱ i̱kä, duŋni̱ ɣöö min ci̱ tuɔɔk kä di̱pɛktni̱ ti̱ gööl kä α-pɛth i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ cuɛ ŋot ɛ mi̱ /känɛ ŋa̱c; Ɛn wa̱nɛ, kɛ la̱tdɛ kɛɛ denthi̱ti̱ pa̱ŋcinal thi̱o̱o̱r, kɔn cua ŋa̱c kɛ gua̱a̱th in nhiam ɛn degradɛciɔn duŋ formamidine lead traiödaid peröbthkai̱te ɛ jiɛn kä α-pɛth ɛ wä kä δ-pɛth kɛnɛ ɣöö ba ŋi̱i̱c kɛ min ci̱ tuɔɔk kä tin ci̱ ji̱ääk kä peth tra̱ni̱thi̱ciɔn enerji̱ barier. Kä min ci̱ ben raar kä thi̱mulɛciɔn cuɛ mar i̱ ai̱ödin mi̱ baŋ kɛn bi̱ kɛn cu nööŋni̱ ɣöö bi̱kɛ wä piny kɛ ɣöö kɛn cukɛ enerji̱ bariɛr jakä kuiy kɛ kui̱ α-δ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn kɛnɛ ɣöö tekɛ enerji̱ mi̱ kuiy ni̱ jɛn kä peröbthkai̱te thɔ̱rpëth. Kä no̱o̱ŋdɛ kɛ lɛyɛr mi̱ thi̱ääk duŋ pi̱i̱ni̱-in /ci̱ rɔ bi̱ liɔm kä lead ɣɔkdhalɛt wi̱i̱ peröbthkai̱te thɔ̱rpëth cuɛ gaŋ ni̱ ɣöö bɛ α-pɛth kulɛ däk piny, cuɛ gaŋ ni̱ ja̱l kɛnɛ ba̱lati̱lai̱dhëcin duŋ ai̱ödain. Ɛ nyɔk bä, ɛn ca̱p ɛmɛ cuɛ jak ni̱ interpi̱e̱cial nɔ̱nradiatip rekɔmbainɛciɔn kä cuɛ rëpni̱ thölar thëll ɛppi̱ciɛnci̱ ɛ wä kä 25.39% (thärti̱pi̱d 24.92%). Kä kuak tin /ka̱n kuëŋ rɛy thaakni̱ cukɛ ŋot kɛ mi̱ rɔmkɛ ni̱ 92% ëë nhiam kɛ kɔr kä mëë cɛ lät kä makdhi̱ma̱m pawɛr kɛ thaakni̱ ti̱ 550 piny thi̱mulɛted 1.5 G jiɔm ma̱th i̱rradiacin.
Kä pawɛr kɔnberciɔn eppi̱ciɛnci̱ (PCE) duŋ peröbthkai̱te thölar thëlli̱ (PSCni̱) cuɛ cop kä thärti̱pi̱d rekɔrd mi̱ di̱i̱t mi̱ 26%1. Ni̱ kɛɛ 2015, mödɛrn PSCni̱ cukɛ nhɔk ni̱ puɔrmamidin trai̱ödaid peröbthkai̱te (FAPbI3) cie mi̱ ɛ lɛyɛr mi̱ naŋ buay kɛ kui̱ thermal i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱dɛ min gɔa ɛlɔ̱ŋ kɛnɛ ɣöö cuɛ ba̱ndgap nhɔk mi̱ thi̱ääk kɛ Thɔ̱kley-Kei̱thɛr li̱mit duŋ 2,3,4. Kä min jiäk ɛlɔ̱ŋ, FAPbI3 pilimni̱ thermödai̱na̱mikalli̱ la wä kɛ rɛy pi̱e̱e̱thä mi̱ ci̱ rɔ ri̱t ɛ jiɛn kä pi̱e̱e̱th α mi̱ bo̱r ɛ wä kä nɔ̱n-peröbthkai̱te δ pi̱e̱e̱th mi̱ tɔ̱c kä lëth duëël5,6. Mi̱ görkɛ ɣöö ba delta pɛth gaŋ, cua kɔmpi̱lɛkni̱ peröbthkai̱te kɔmpi̱öcini̱ ti̱ gööl ka̱m raar. Kä ca̱p in ŋa̱ckɛ ɛlɔ̱ŋ kɛ wuɔ̱c rikä nɛmɛ ɛ ɣöö ba FAPbI3 li̱ɔɔm kɛ mat methyl ammöniöm (MA+), thethi̱öm (Cs+) kɛnɛ brömaid (Br-) ayɔni̱7,8,9. Cieŋni̱ min, ɣai̱bri̱d peröbthki̱teth bɛ cuuc kɛ rëp ba̱ndgap kɛnɛ pötöindɔktid pi̱e̱e̱th thɛparɛciɔn, min la lätdɛ kɛnɛ öperɛciɔnal i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ min bi̱ ben raar kä PSCni̱10,11,12.
Ŋi̱i̱cni̱ ti̱ thi̱a̱k cua nyoth i̱ pi̱o̱o̱r thi̱ŋgil kri̱thtal FAPbI3 ɛ thiɛlɛ ɛni̱ dɔpiŋ tëkɛ i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ mi̱ gɔa ɛlɔ̱ŋ kɛ kui̱ kri̱thtalli̱ni̱ti̱dɛ min gɔa ɛlɔ̱ŋ kɛnɛ min kuiy diwdɛ13,14. Kɛ kui̱c ɛmɔ, jak tin jiäk kä kuiy kɛ rëp kri̱thtallini̱ti̱ duŋ bulk FAPbI3 ɛ ca̱p mi̱ gɔa kɛ jiek kä mi̱ ro̱ŋ kɛnɛ i̱thtɛbuɔl PSCs2,15. Cieŋni̱ min, rɛy läätdä duŋ FAPbI3 PSC, bɛ cu wä piny ɛ wä kä ɣedhagönal mi̱ tɔ̱c mi̱ /ca go̱r nɔ̱n-peröbthkai̱te δ pi̱e̱e̱th bɛ ŋot kɛ mi̱ tuɔɔkɛ16. Kä la̱tdɛ ni̱ ciaaŋ la tuɔɔkɛ kä piny kɛnɛ kam bɛl min la jiëkɛ pi̱w, lëth kɛnɛ buay kɛ kui̱ kä ɣöö tekɛ gua̱th ti̱ ŋuan ti̱ jiäk17. Kɛ kui̱c ɛmɔ, thɔ̱rpëth/bɛl pa̱thi̱bɛciɔn ɛ mi̱ lot rɔ kɛ jakdɛ kä bi̱lɛk pɛth duŋ FAPbI318. Depektni̱ ti̱ ŋuan kä pa̱thi̱bɛciɔn i̱thtrateji̱, cu määni̱ tuk lɔw-dai̱mɛncinal peröbthkai̱teth, athi̱d-bɛth Lewi̱th möli̱ki̱öli̱, kɛnɛ ammöniöm ɣalaid tha̱ltni̱, cukɛ wä nhiam ɛlɔ̱ŋ rɛy puɔrmamidin PSCni̱19,20,21,22. Ɛ wä ni̱ ɛn walɛ, ŋi̱i̱cni̱ diaal cukɛ guic ni̱ lät tin tekɛ diw ti̱ gööl rɛy kä ɣöö ba ciɛŋ optöelektrönik jiek ce̱tkɛ mi̱ cie kari̱ɛr rekɔmbainɛciɔn, di̱ppuciɔn lɛŋthi̱ kɛnɛ ba̱nd i̱thtra̱kciɛr rɛy thölar thëlli̱22,23,24. Cie cäätdɛ, denthi̱ti̱ pa̱ŋcinal thi̱o̱o̱r (DFT) ɛ mi̱ lät kɛ thi̱o̱o̱ri̱kali̱ kɛ ma̱r kä min bi̱ ben raar kä enërji̱ni̱ kɛnɛ käp enerji̱ lɛbeli̱ tin tekɛ diw ti̱ gööl, min cua la̱t ɛlɔ̱ŋ kɛ böth prakti̱kal pa̱thi̱bɛciɔn di̱dhaany20,25,26. Cätkɛ min ci̱ nämbär in ci̱ jiäk kuɛ̈ɛ̈, ɛn i̱thta̱bi̱li̱ti̱ duŋ di̱bai̱ ni̱ ciaaŋ la rëpɛ rɔ. Cieŋni̱ min, rɛy puɔrmamidin PSCni̱, ɛn mekani̱dhi̱öm min no̱o̱ŋ ɣöö bɛ tekɛ diw ti̱ gööl kä peth i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ kɛnɛ pötöelektrik ciɛŋni̱ bɛ yi̱k tekɛ dääk mi̱ di̱i̱t. Kɛ ŋäcda min gɔaa ni̱ jɛn, ɛn puɔndɛmɛntal ŋäcdɛ ɛn ɣöö min tekɛ diw bɛ nööŋni̱ ki̱o̱bik ɛ wä kä ɣedhagönal (α-δ) pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn kɛnɛ la̱t thɔ̱rpëth pa̱thi̱bɛciɔn kä pi̱e̱e̱th i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ duŋ α-FAPbI3 peröbthkai̱te cuɛ ŋot ɛ mi̱ /ka̱nɛ cop lɔaac.
Ɛn wa̱nɛ, banɛ duɔ̱ɔ̱p in la jiɛn kä FAPbI3 peröbthkai̱te nyoth ɛ jiɛn kä α-pɛth mi̱ bo̱r ɛ wä kä δ-pɛth mi̱ tɔ̱c kɛnɛ min no̱o̱ŋ ɣöö bɛ tekɛ diw ti̱ gööl kä enerji̱ bariɛr duŋ α-ɛ wä kä δ-pɛth tra̱ni̱thi̱ciɔn kɛ rɛy DFT. I gua̱a̱thni̱ tin baŋ, tin la tuɔɔk ɛ thia̱k rɛy pilimä pa̱bri̱këcin kɛnɛ di̱bai̱ öperɛciɔn, kɛn cua kɛ mar i̱ bi̱ kɛn α-δ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn tok. Kɛ kui̱c ɛmɔ, cua kɔnɛ nööŋ rɛy pi̱i̱ni̱-in /ci̱ rɔ bi̱ liɔm kɛnɛ kemi̱kali̱ i̱thtɛbuɔl denth lɛyɛr duŋ lead ɣɔkthalɛt (PbC2O4) nhial kä FAPbI3 kɛ rɛydɛ ɛn thi̱ti̱ riakciɔn. Lead oxalate thɔ̱rpëth (LOS) gaŋɛ ta̱a̱ I mi̱ ci̱ baŋ kɛnɛ ɣöö gaŋɛ ja̱l I ayɔni̱ mi̱ caa kɛ jakä jiɛc ɛ lëth, buay, kɛnɛ pi̱e̱li̱ elɛkti̱rik. Kä min ci̱ ben raar kä LOS cuɛ jak ni̱ interpi̱e̱cial nɔ̱nradiatip rekɔmbainɛciɔn kä kuiy kɛnɛ ɣöö cuɛ FAPbI3 PSC eppi̱ciɛnci̱ jakä 25.39% (thärti̱pi̱d ɛ wä kä 24.92%). Kä LOS di̱bai̱ min /ka̱n kuëŋ rɛy thaakni̱ cuɛ 92% kä min nhiamdɛ rɔm thi̱n kɛ kɔr kä mëë cɛ lät kä makdhi̱ma̱m pawɛr puɔɔny (MPP) kɛ thaakni̱ ti̱ läny 550 kä thi̱mulɛted air ma̱th (AM) duŋ 1.5 G duŋ radiacin.
Cu nɛy ab ini̱thi̱ö kalkulɛciɔni̱ la̱t kɛ nhiam kɛ gör duɔ̱p in bi̱ FAPbI3 peröbthkai̱te wä kɛ mi̱ jiɛn kä α pɛth ɛ wä kä δ pɛth. Kɛ rɛy la̱t pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thpuɔrmɛciɔn min ca lat kɛɛliw, jɛn cua jiek ɛn tra̱ni̱thpuɔrmɛciɔn ɛ bä kä dai̱mɛncinali̱-diɔ̱k kɔrnɛr-nyuak [PbI6] ɔktaɣedrɔn rɛy ki̱o̱bik α-pɛth duŋ FAPbI3 ɛ wä kä dai̱mɛncinali̱-kɛl edge-nyuak [PbI6] ɣɔktaɣedrɔn rɛy ɣedhagönal δ-pɛth duŋ FAPbI3. breaking 9. Pb-I bɛ bond nööŋ rɛy ka̱a̱th in nhiam (Int-1), kä ɛn enerji̱dɛ min gaŋ jɛ bɛ cop kä 0.62 eV/thëll, cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 1a. Mi̱ ci̱ ɣɔktaɣɛdrɔn rɔ ri̱t rɛy [0\(\bar{1}\)1] duɔ̱ɔ̱pdɛ,kä ɣedhagönal cɛɛn mi̱ ciɛk bɛ rɔ re̱p ɛ tokɛ kä 1×1 ɛ wä kä 1×3, 1×4 kɛnɛ ɣöö kɛ jɔakdɛ bɛ cu wä rɛy δ pɛth. Kä ɣɔriɛntɛciɔn rɛci̱ö duŋ duɔ̱p kɛɛliw ɛ(011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ. Kä enerji̱ dääk diagram, jɛn cua jiek i̱ kɛ kɔr ni̱kli̱ëcin duŋ δ pi̱e̱e̱th duŋ FAPbI3 rɛy gua̱thni̱ tin guɔ̱r kɛrɔ̱, ɛn enerji̱ bariɛr cuɛ kuɛ̈ɛ̈ ni̱ jɛn kä min tekä α pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn, min lot ni̱ ɣöö bi̱ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn rɔ rep kɛ pɛ̈th. Ɛ jɔc, ɛn ka̱a̱th in nhiam kɛ ga̱ŋ pi̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn ɛ mi̱ bɛc mi̱ go̱o̱r kɔnɛ ɛn ɣöö ba α-pɛth degradɛciɔn gaŋ.
a Pɛth tra̱ni̱thpuɔrmɛciɔn prötheth ɛ tuɔɔk ni̱ kui̱c caam ɛ wä kui̱c cuëëc – pi̱e̱e̱th FAPbI3 mi̱ bo̱r (α-pɛth), Pb-I bɔnd ki̱li̱bɛj in nhiam (Int-1) kɛnɛ Pb-I bɔnd ki̱li̱bɛj mi̱ dɔ̱ŋ (Int-2, Int -3 kɛnɛ Int -4) kɛnɛ pi̱e̱e̱th mi̱ tɔ̱c FAPbI3 (delta pi̱e̱e̱th). b Enerji̱ min gaŋkɛ kä α ɛ wä kä δ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn duŋ FAPbI3 min bɛth kä intrinthik puɔɔni̱ ti̱ gööl ti̱ ci̱ ji̱ääk. Kä dotted line nyothɛ enerji̱ barier duŋ di̱al kri̱thtal (0.62 eV). c Ɛnɛrji̱ min no̱o̱ŋ pri̱märi̱ puɔɔny mi̱ ci̱ ji̱ääk wi̱i̱ thɔ̱rpëth duŋ lead peröbthkai̱te. Kä abthi̱tha ɣɛkdhi̱t ɛ jɛn enerji̱ min gaŋkɛ kä α-δ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn, kɛnɛ ɣöö ɛn ɣɔ̱rdi̱nɛt ɣɛkdhi̱t ɛ jɛn enerji̱ min no̱o̱ŋ di̱pɛk. Kä tha̱a̱ŋ tin ca moc kɛ ti̱e̱e̱p mi̱ tɔ̱c, mi̱ tɔ̱c kɛnɛ mi̱ tɔ̱c kɛn kɛ ta̱a̱ I (EB-mi̱ tɔt FE), ta̱a̱ II (FE mi̱ tɔt) kɛnɛ ta̱a̱ III (EB-mi̱ tɔt FE), kɛ̈l kɛ̈ɛ̈li̱. d Ɛnɛrji̱ min no̱o̱ŋ ɣöö bɛ tekɛ diw VI kɛnɛ LOS duŋ FAPbI3 rɛy kɔnti̱röl. e I min gaŋ ai̱ɔn mi̱grɛciɔn rɛy kɔnti̱röl kɛnɛ LOS duŋ FAPbI3. f – i̱thki̱ɛmatik min nyooth ja̱l I ayɔni̱ (örɛny i̱thpi̱e̱ri̱) kɛnɛ gLOS FAPbI3 (grɛy, lead; bai̱lɛt (örɛny), ai̱ödain (mobail ai̱ödain)) rɛy gf kɔnti̱röl (caam: guäc nhial; cuec: thɛkcin mi̱ ca gɔ̱k, mi̱ tɔ̱c); karbɔn; buay mi̱ tɔt – nai̱tröji̱n; red – ɣɔkdhi̱ji̱n; mi̱ tɔt mi̱ tɔt – ɣai̱dröji̱n). Data in tuɔɔk thi̱n ɛ mi̱ ca ŋun kɛ ta̱a̱ data ni̱ tin tuɔɔk thi̱n.
Kɛ kɔrɛ cua kɔ ŋi̱e̱e̱c ɛ la thi̱thtɛmati̱kali̱ kɛ min no̱o̱ŋ intrinthik puɔɔni̱ ti̱ gööl (cu määni̱ PbFA, IFA, PbI, kɛnɛ IPb anti̱thai̱t ɣɔkupanci̱; Pbi kɛnɛ Ii intɛrthi̱cial atɔmni̱; kɛnɛ VI, VFA, kɛnɛ VPb bakanthi̱ni̱), min cua kɛ käp i̱ kɛ kɛn tin di̱t tin nööŋkɛ. min no̱o̱ŋ atɔm kɛnɛ enerji̱ lɛbel pi̱e̱e̱th degradɛciɔn kɛn cua kɛ nyoth rɛy Thurɛ 1b kɛnɛ Thupplemɛnteri̱ Tɛbɛl 1. Min gɔaa ɛlɔ̱ŋ, /ci̱kɛ di̱e̱e̱tni̱ diaal tin jak enerji̱ bariɛr kä α-δ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn jakä kuiy (Pi̱guur 1b). Ci̱ nɛy ɛ ŋäth ɛn ɣöö tin tekɛ diw tin tekɛ enërji̱ni̱ ti̱ kuiy kɛnɛ α-δ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn enerji̱ bariɛri̱ tin kuiy kɛn cua kɛ guic i̱ bɛckɛ kä pi̱e̱e̱th i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱. Cie min ca lat ni̱ wän, gua̱th tin tekɛ lead-ri̱c kɛn kɛndiaal cua kɛ guic i̱ gɔwkɛ kɛ kui̱ formamidine PSC27. Kɛ kui̱c ɛmɔ, kɔn guicnɛ ni̱ PbI2-terminated (100) thɔ̱rpëth piny kä lead-ri̱c kɔndi̱ciɔni̱. Kä di̱pɛk puɔrmɛciɔn enerji̱ duŋ thɔ̱rpëth intrinthik puɔɔny di̱pɛktni̱ cua nyoth rɛy Thurɛ 1c kɛnɛ Thupplemɛnteri̱ Tɛbɛl 1. Kä min tekä enerji̱ bariɛr (EB) kɛnɛ peth tra̱ni̱thi̱ciɔn puɔrmɛciɔn enerji̱ (FE), di̱pɛktni̱ ti̱ti̱ cua kɛ da̱a̱k kä gua̱th da̱ŋ diɔ̱k. Ta̱a̱ I (low EB-high FE): Cieŋni̱ min IPb, VFA kɛnɛ VPb la jakɛ enerji̱ kä kuiy ɛ lɔ̱ŋ kä min gaŋkɛ kä pe̱k tra̱ni̱thi̱ciɔn, kɛn tekɛ enërji̱ni̱ ti̱ di̱t ti̱ nööŋkɛ. Kɛ kui̱c ɛmɔ, ŋa̱thnɛ jɛ ɛn ɣöö ti̱ti̱ tin tekɛ diw tekɛ mi̱ tɔt mi̱ la gɛrkɛ kä pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱cini̱ ni̱ mëë kɛn /ci̱kɛ la tuɔɔk ni̱ ciaaŋ. Ta̱a̱ II (EB mi̱ di̱i̱t): Kɛ kui̱ kä ɣöö ci̱ α-δ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn enerji̱ bariɛr rɔ rep, kä anti̱-thait depɛkni̱ PbI, IFA kɛnɛ PbFA /ci̱kɛ pi̱e̱e̱th i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ duŋ α-FAPbI3 peröbthkai̱te ya̱r. Ta̱a̱ III (low EB-low FE): VI, Ii kɛnɛ Pbi tin ci̱ diw kɛ ta̱a̱ enërji̱ni̱ tin kuiy tin nööŋkɛ ɛ bi̱lɛk pɛth degradɛciɔn. Ɛ lɔ̱ŋ kɛ min ca ŋun ɛ FE kɛnɛ EB VI min kuiyni̱ jɛn, ŋäth nɛy jɛ ɛn ɣöö ca̱p in gɔaa ni̱ jɛn ɛ ɣöö ba I jakä kuiy.
Mi̱ görkɛ ɣöö ba VI jakä kuiy, cua lɛyɛr mi̱ di̱i̱t duŋ PbC2O4 ka̱m raar kɛ riali̱dɛ i̱kä gua̱a̱th in te FAPbI3 thi̱n. Mi̱ pa̱a̱rkɛ jɛ kɛ ɣɔrganik ɣalaid tha̱lt pa̱thi̱bɛtɔri̱ ce̱tkɛ mi̱ cie peni̱lɛthailammöniöm ai̱ödaid (PEAI) kɛnɛ n-ɔktailammöniöm ai̱ödaid (OAI), PbC2O4, min thiɛlɛ mobail ɣalöji̱n ayɔni̱, ɛ kemi̱kali̱ mi̱ cuŋ ɛ thiw, /cɛ rɔ bi̱ lɛ li̱ööm rɛy pi̱i̱ni̱, kɛnɛ ɣöö la thia̱kɛ kɛ wuɔ̱cdɛ mi̱ ca i̱thtimulaciɔn la̱t. I̱thta̱bi̱laidhɛciɔn mi̱ gɔa kä thɔ̱rpëth mi̱ lëth kɛnɛ elɛkti̱rik pi̱e̱l duŋ peröbthkai̱te. Kä thulubi̱li̱ti̱ duŋ PbC2O4 rɛy pi̱i̱ni̱ ɛ 0.00065 g/L kärɔa, min kuiyni̱ jɛn kä min tekä PbSO428. Min di̱tni̱ jɛn ɛlɔ̱ŋ, ɛn denth kɛnɛ yuni̱puɔm lɛyɛri̱ nyin LOS dɔ̱ŋ ba kɛ riali̱kä ɛ määth kä peröbthkai̱te pilimni̱ kɛ la̱tdɛ kɛɛ thi̱tu riakciɔn (guic piny). Cu nɛy DFT thi̱mulɛciɔni̱ la̱t kɛ kui̱ intɛrpi̱e̱cial bɔndiŋ kam FAPbI3 kɛnɛ PbC2O4 cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 1 min ca mat thi̱n. Cu nɛy ɛ jiek ɛn ɣöö LOS /cɛ rɔ rep kärɔa ɛn min no̱o̱ŋ enerji̱ duŋ VI min ci̱ ji̱ääk ɛ 0.69-1.53 ​​eV (Pi̱guur 1d), duŋni̱ ɣöö bä rëpdɛ ni̱ enerji̱ min lät kä I gua̱a̱th in ci̱ ɣöth thi̱n kɛnɛ gua̱a̱th in bä raar thi̱n (Pi̱guur 1e). Rɛy ka̱a̱th in nhiam, I ayɔni̱ la jälkɛ ɛ wä bäär kä peröbthkai̱te thɔ̱rpëth, bɛ VI ayɔni̱ ba̱ny piny rɛy gua̱th in te lati̱thi̱ thi̱n kɛ enerji̱ mi̱ gaŋkɛ duŋ 0.61 eV. Kɛ kɔr kä mëë caa LOS nööŋ, kɛ kui̱i̱ kä ɣöö ci̱ i̱thteri̱k ɣa̱ndrɛn, ɛn ɣɛkti̱bɛciɔn enerji̱ kɛ kui̱ ja̱l I ayɔni̱ cuɛ rɔ re̱p ɛ wä kä. 1.28 ɛV. Rɛy ja̱liɛn duŋ I ayɔni̱ tin jiɛn kä peröbthkai̱te thɔ̱rpëth, ɛn enerji̱ bariɛr rɛy VOC jɛn bä di̱tdɛ ɛlɔ̱ŋ mi̱ läny rɛy kɔnti̱röl tha̱mpuɔlä (Pig. 1e). I̱thki̱ɛmatik diagramni̱ duŋ I ayɔn ja̱l dupni̱ rɛy kɔnti̱röl kɛnɛ LOS FAPbI3 kɛn cua kɛ nyoth rɛy Thurɛ 1 f kɛnɛ g, kɛ̈l kɛ̈ɛ̈li̱. Kä thi̱mulɛciɔn min ci̱ ben raar cuɛ nyoth i̱ LOS bɛ cu gaŋ ni̱ ta̱a̱ VI min ci̱ ji̱ääk kɛnɛ ba̱lati̱lai̱dhëcin duŋ I, kɛ kui̱c ɛmɔ bɛ ni̱kli̱ëcin duŋ α ɛ wä kä δ peth tra̱ni̱thi̱ciɔn gaŋ.
Kä riakciɔn kam ɣɔkthalik athi̱d kɛnɛ FAPbI3 peröbthkai̱te cua thɛm. Kɛ kɔr kä mëë ca thɔ̱luciɔn duŋ ɣɔkdhalik athi̱d kɛnɛ FAPbI3 li̱ɔɔm, cua pek mi̱ di̱i̱t kä prɛcipi̱tɛt mi̱ bo̱r nööŋ, cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 2 min ca nyoth kä puɔ̱dɛr min ca nööŋ cua ŋa̱c cie mi̱ ɛ pi̱o̱o̱r PbC2O4 material kɛ la̱tdɛ kɛɛ X-rɛy di̱pi̱rɛkciɔn (XRD) (Thupplemɛnteri̱ Thurɛ 3) kɛnɛ Pöurier i̱thpekti̱röpprɛd Tra̱ni̱thpuɔm4. Cu nɛy ɛ jiek ɛn ɣöö ɣɔkdhalik athi̱d ɛ mi̱ la jäl ɛlɔ̱ŋ rɛy ai̱thöpröpai̱l alkɔl (IPA) kä lëth duëël kɛ thɔ̱lubi̱li̱ti̱ mi̱ thi̱a̱k kɛɛ 18 mg/mL, cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 5 min ca nyoth rɛy Tha̱pplɛmɛnteri̱ Thurɛ 5. Nɛmɛ cuɛ la̱tdɛ jakä thia̱k ni̱ mëë IPA, cie mi̱ ɛ mi̱ ŋa̱ckɛ kä pa̱thi̱bɛciɔn thɔ̱lbɛn, /cɛ thaak la peryon2d mi̱ ciɛk ya̱r. Kɛ kui̱c ɛmɔ, kɛ wuɔ̱c peröbthkai̱te pilim rɛy ɣɔkthalik athi̱d tha̱luciɔn kiɛ i̱thpin-kɔtiŋ ɣɔkdhalik athi̱d tha̱luciɔn wi̱i̱ peröbthai̱te, mi̱ ciw kɛnɛ mi̱ thi̱a̱k PbC2O4 dɔ̱ŋ ba jiek kɛ pɛ̈th wi̱i̱ peröbthkai̱te pilimä kɛ mëë ca lar ɛ kemi̱kal ekuëciɔn in guɔ̱r kɛrɔ̱: H2C2O4 + FAPbI +3. FAI derɛ rɔ moc kɛ li̱ööm rɛy IPA kä kɛ kui̱c ɛmɔ ba woc gua̱a̱th in lätkɛ mi̱th. Kä thi̱kdɛ duŋ LOS dɔ̱ŋ ba gaŋ ɛ thaak riakciɔn kɛnɛ prekurthɔr kɔncentrɛciɔn.
I̱thkanniŋ elɛkti̱rɔn mai̱kröthkɔɔpi̱ (SEM) thurɛ ni̱ kɔnti̱röl kɛnɛ LOS peröbthkai̱te pilimni̱ kɛn cua kɛ nyoth rɛy Thurɛ 2a,b. Kä min ci̱ ben raar cuɛ nyoth i̱ jɛn peröbthkai̱te thɔ̱rpëth mörpölöji̱ ɛ mi̱ ca gaŋ ɛ gɔaa, kɛnɛ ɣöö cua nämbär mi̱ di̱i̱t kä pa̱rti̱käli̱ ti̱ gɔw cua kɛ la̱th wi̱i̱ bɛl, min bi̱ cuɔ̱ŋ ɛ la PbC2O4 lɛyɛr min ca nööŋ ɛ in-thi̱ti̱ riakciɔn. Kä LOS peröbthkai̱te pilim tëkɛ gua̱a̱ mi̱ tɔt mi̱ ci̱ rɔal (Thupplemɛnteri̱ Pi̱guur 6) kɛnɛ pi̱w ti̱ di̱t ti̱ ci̱ röm kɛ ɣaŋgɛl mi̱ pa̱a̱rkɛ jɛ kɛ kɔnti̱röl pilim (Thupplemɛnteri̱ Pi̱guur 7). Ɣai̱-rethölucin tra̱ni̱thbärthi̱ tra̱ni̱thmi̱ciɔn elɛkti̱rɔn mai̱kröthkɔɔpi̱ (HR-TEM) cua la̱t kɛ dääk thɔ̱rpëth lɛyɛrä duŋ pröda̱k. Mi̱ pa̱a̱rkɛ jɛ kɛ kɔnti̱röl pilim (Pig. 2c), ɛ yuni̱puɔm kɛnɛ denthe thi̱i̱n lɛyɛr kɛ thi̱kdɛ mi̱ cie 10 nm jɛn cua nɛn ɛ jɔc nhial kä LOS peröbthkai̱te (Pig. 2d). Mi̱ la̱tkɛ ɣai̱-angle annular dark-pi̱e̱l i̱thkanniŋ elɛkti̱rɔn mai̱kröthkɔɔpi̱ (HAADF-STEM) kɛ thëm kam PbC2O4 kɛnɛ FAPbI3, kä ta̱a̱ kri̱thtali̱n ri̱jini̱ duŋ FAPbI3 kɛnɛ amörpuɔth ri̱jini̱ duŋ PbC2O4 dɔ̱ŋ ba kɛ guic ɛ jɔc (Thupplemɛnteri̱ Pi̱guur 8). Kä thɔ̱rpëth kɔmpi̱öthiciɔn duŋ peröbthkai̱te kɛ kɔr kä mëë ca ɣɔkthalik athi̱d riali̱kä cua ciɛŋkɛ ŋa̱c ɛ X-rɛy pötöelektrɔn i̱thpekti̱röthkɔɔpi̱ (XPS) thëmdɛ, cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 2e-g. Rɛy Thurɛ 2e, kä C 1s cuɛ cop ni̱ kä 284.8 eV kɛnɛ 288.5 eV kɛn tekɛ kä CC kɛnɛ FA thi̱knali̱ ti̱ ca lɛy, kɛ̈l kɛ̈ɛ̈li̱. Mi̱ pa̱a̱rkɛ jɛ kɛ kɔnti̱röl membi̱ran, ɛn LOS membi̱ran cuɛ nyothni̱ pi̱i̱k mi̱ dɔ̱ŋ mi̱ ca mat thi̱n kä 289.2 eV, cua la̱th kä C2O42-. Kä O 1s i̱thpekti̱ra̱m duŋ LOS peröbthkai̱te cuɛ nyothni̱ kemi̱kali̱ diɔ̱k ti̱ tekɛ dääk O 1s pi̱i̱kni̱ kä 531.7 eV, 532.5 eV, kɛnɛ 533.4 eV, cuɛ wä kɛɛl kɛ deprötɔnated COO, C=O duŋ inta̱k ɣɔkdhalɛt buni̱ 30 kɛnɛ O atɔmni̱ duŋ OH2e kɔmpönɛnt (Pig.2e). )). Kɛ kui̱ kɔnti̱röl tha̱mpuɔlä, ​​ɛ O 1s pi̱i̱k mi̱ tɔt kärɔa cua guic, min dɔ̱ŋ ba cu nööŋ ɛ ɣɔkdhi̱ji̱n kemi̱thɔrbɛd wi̱i̱ muɔ̱ɔ̱n. Kä kɔnti̱röl membi̱ran ciɛŋni̱ nyin Pb 4f7/2 kɛnɛ Pb 4f5/2 kɛn tekɛ kä 138.4 eV kɛnɛ 143.3 eV, kɛ̈l kɛ̈ɛ̈li̱. Cu nɛy ɛ guic ɛn LOS peröbthkai̱te cuɛ nyothni̱ gër Pb pi̱i̱kä mi̱ cie 0.15 eV ɛ wä kä baindiŋ enerji̱ mi̱ di̱i̱t, cuɛ nyothni̱ röm mi̱ bum kam C2O42- kɛnɛ Pb atɔmni̱ (Pig. 2g).
a SEM thurɛ ni̱ kɔnti̱röl kɛnɛ b LOS peröbthkai̱te pilimni̱, guäc nhial. c Ɣai̱-rethölucin ri̱w-thɛkcinal tra̱ni̱thmi̱ciɔn elɛkti̱rɔn mai̱kröthkɔɔpi̱ (HR-TEM) duŋ kɔnti̱röl kɛnɛ d LOS peröbthkai̱te pilimni̱. Ɣai̱-rethölucin XPS duŋ e C 1ni̱, f O 1ni̱ kɛnɛ g Pb 4f peröbthkai̱te pilimni̱. Data in tuɔɔk thi̱n ɛ mi̱ ca ŋun kɛ ta̱a̱ data ni̱ tin tuɔɔk thi̱n.
Kɛ mëë ca lar ɛ DFT min ci̱ ben raar, jɛn cua thi̱o̱o̱ri̱kali̱ mar i̱ VI depɛkni̱ kɛnɛ I mi̱graciɔn ɛ thia̱k bɛ cu nööŋni̱ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn ɛ jiɛn kä α ɛ wä kä δ. Ri̱pɔ̱tni̱ tëë nhiam cua nyoth i̱ I2 jɛn cua ka̱m raar kɛ pɛ̈th kä PC-bɛth peröbthkai̱te pilimni̱ rɛy pötöimmerciɔn kɛ kɔr kä mëë ca pilimni̱ la̱th rɛy buayä kɛnɛ thermal i̱thti̱rɛth31,32,33. Mi̱ görkɛ ɣöö ba i̱thtabi̱lai̱dhiŋ ëpɛkt duŋ lead ɣɔkdhalɛt ŋa̱c kä α-pɛth duŋ peröbthkai̱te, kɔn cua kɔnti̱röl kɛnɛ LOS peröbthkai̱te pilimni̱ yuɔr rɛy buɔ̱li̱ gi̱laath ti̱ jɔc min tekɛ töluɛɛn, kɛ̈l kɛ̈ɛ̈li̱, kɛ kɔrɛ cua kɛ irradiated kɛ buay ca̱ŋ 1 kɛ 24 h. Cu nɛy ɛ thɛm kɛ naŋdɛ kä alti̱rabai̱lɛt kɛnɛ buay in jɔc (UV-Vi̱th). ) tɔluɛɛn thuluciɔn, cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 3a. Mi̱ pa̱a̱rkɛ jɛ kɛ kɔnti̱röl tha̱mpuɔl, cuɛ kuɛ̈ɛ̈ ɛlɔ̱ŋ kä I2 abdhɔ̱pciɔn intenthi̱ti̱ cua guic rɛy kä min ci̱ tuɔɔk kä LOS-peröbthkai̱te, cuɛ nyoth i̱ kɔmpak LOS bɛ I2 gaŋ kä ɣöö bɛ ben raar kä peröbthkai̱te pilim rɛy gua̱th ëë te rɛy buayä. Pötögra̱pni̱ nyin kɔnti̱röl tin ci̱ dɔŋ kɛnɛ LOS peröbthkai̱te pilimni̱ cua kɛ nyoth rɛy inthɛtni̱ nyin Thurɛ 3b kɛnɛ c. Kä LOS peröbthkai̱te cuɛ ŋot ɛ mi̱ bo̱r, niɛ gua̱a̱ mɔ ri̱w pilimni̱ kɔnti̱röl cuɛ rɔ ri̱t ɛ la mi̱ tɔ̱c. Kä UV-bi̱dhibɔl abdhɔ̱pciɔn i̱thpekti̱ra duŋ pilimä min ca la̱th rɛy pi̱i̱ni̱ cua kɛ nyoth rɛy Thurɛni̱. 3b, c. Cu nɛy ɛ guic ɛn ɣöö ɛn abdhɔ̱pciɔn min wä kɛɛl kɛ α rɛy kɔnti̱röl pilimä cuɛ wä piny ɛ jɔc. X-rɛy thëmdɛ cua la̱t kɛ gɔ̱a̱r eboluciɔn duŋ kri̱thtal i̱thtra̱kciɛrä. Kɛ kɔr thaakni̱ ti̱ 24 ti̱ ci̱ buay, kä kɔnti̱röl peröbthkai̱te cuɛ nyothni̱ δ-pɛth thi̱knal mi̱ bum mi̱ tɔ̱c (11.8°), niɛ gua̱a̱ mɔ ɛn LOS peröbthkai̱te cuɛ ŋot kɛ mi̱ rɔmdɛ rɔmni̱ pi̱e̱e̱th mi̱ bo̱r mi̱ gɔaa (Pi̱guur 3d).
UV-bi̱dhibɔl abdhɔ̱pciɔn i̱thpekti̱ra duŋ töluɛɛn thɔ̱luciɔn min bi̱ kɔnti̱röl pilim kɛnɛ LOS pilim cua kɛ yuɔr piny buayä ca̱ŋ 1 kɛ thaakni̱ ti̱ 24. Kä inset cuɛ nyothni̱ vial min cua pilim kɛl la̱th rɛy bɔli̱öm mi̱ päär duŋ töluene. b UV-Bi̱th abdhɔ̱pciɔn i̱thpekti̱ra duŋ kɔnti̱röl pilim kɛnɛ c LOS pilim ɛ ŋot kɛnɛ kɛ kɔr 24 h duŋ immerciɔn piny 1 ca̱ŋ. Kä inset nyothɛ pötögra̱p duŋ thëm pilimä. d X-rɛy di̱prɛkciɔn patterni̱ duŋ kɔnti̱röl kɛnɛ LOS pilimni̱ ɛ ŋot kɛnɛ kɛ kɔr 24 h duŋ ɣɛkpöciɔn. SEM thurɛni̱ nyin kɔnti̱röl pilim e kɛnɛ pilim f LOS kɛ kɔr thaakni̱ ti̱ 24 ti̱ ca la̱th lät. Data in tuɔɔk thi̱n ɛ mi̱ ca ŋun kɛ ta̱a̱ data ni̱ tin tuɔɔk thi̱n.
Cu nɛy i̱thkanniŋ elɛkti̱rɔn mai̱kröthkɔɔpi̱ (SEM) thëm la̱t kɛ guäc mai̱kröi̱thtra̱kciɛral min ci̱ rɔ gɛr kä peröbthkai̱te pilim kɛ kɔr thaakni̱ ti̱ 24 kɛ buay, cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 3e,f. Rɛy kɔnti̱röl pilimä, bɛl tin di̱t cua kɛ ya̱r kɛnɛ ɣöö cua kɛ ri̱t ɛ la ri̱ääpni̱ ti̱ tɔatni̱, min cu wä kɛɛl kɛ mörpölöji̱ duŋ δ-pɛth pröda̱k FAPbI3 (Pig. 3e). Kɛ kui̱ pilimni̱ LOS, kɛn bɛl peröbthkai̱te cukɛ ŋot rɛy gua̱th mi̱ gɔaa (Pi̱guur 3f). Kä min ci̱ ben raar cuɛ nyoth i̱ min ci̱ bath kä I cuɛ tekɛ luɔt mi̱ di̱i̱t kɛ no̱o̱ŋdɛ kɛ ja̱l ɛ jiɛn kä pi̱e̱e̱th mi̱ bo̱r ɛ wä kä pi̱e̱e̱th mi̱ tɔ̱c, niɛ gua̱a̱ mɔ PbC2O4 cuɛ pi̱e̱e̱th mi̱ bo̱r jakä cuŋ, cuɛ bath I gaŋ. kɛ jɛn gua̱a̱th ɛmɔ bɛ ai̱ödi̱i̱n ka̱m raar kɛnɛ ɣöö bɛ VI nööŋ. Cie min ca mar ɛ DFT, LOS bɛ cu gaŋ ni̱ ɣöö bi̱ VI ben raar kɛnɛ ɣöö bɛ ja̱l I ayɔni̱ gaŋ ɛ wä kä peröbthkai̱te thɔ̱rpëth.
Ɛ nyɔk bä, ɛn min ci̱ tuɔɔk kä PbC2O4 lɛyɛr kä lëth in gaŋkɛ ni̱ peröbthkai̱te pilimni̱ rɛy jiɔm atmɔthi̱pi̱e̱e̱r (relatib lëth 30-60%) cua ŋi̱e̱e̱c. Cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 9 min ca mat thi̱n, ɛn LOS peröbthkai̱te cuɛ ŋot ɛ mi̱ bo̱r kɛ kɔr ni̱ni̱ da̱ŋ 12, niɛ gua̱a̱ mɔ cu kɔnti̱röl pilim rɔ ri̱t ɛ la mi̱ tɔ̱c. Rɛy thëm XRD, kä kɔnti̱röl pilim cuɛ nyothni̱ pi̱i̱k mi̱ bum kä 11.8° mi̱ wä kɛɛl kɛ δ pi̱e̱e̱th duŋ FAPbI3, niɛ gua̱a̱ mɔ ɛn LOS peröbthkai̱te cuɛ rɔmni̱ α pi̱e̱e̱th mi̱ bo̱r ɛ gɔaa (Thupplemɛnteri̱ Pi̱guur 10).
I̱thtɛdi̱-i̱thtët pötöluminethcen (PL) kɛnɛ thaak-rethölbɛd pötöluminethcen (TRPL) cua kɛ la̱t kɛ ŋi̱i̱c pa̱thi̱bɛciɔn ëpɛkt duŋ lead ɣɔkdhalɛt kä peröbthkai̱te thɔ̱rpëth. Rɛy Thurɛkä Thurɛ 4a nyothɛ jɛ ɛn ɣöö LOS pilim cɛ PL buɔ̱mdɛ rep. Rɛy thurɛkä PL mappiŋä, ɛn buɔ̱mdɛ ɛn LOS pilim rɛy gua̱th ɛmɔ kɛɛliw ɛ 10 × 10 μm2 jɛn di̱tdɛ ɛlɔ̱ŋ mi̱ läny min tekä kɔnti̱röl pilim (Thupplementɛri̱ Pi̱guur 11), cuɛ nyoth i̱ PbC2O4 cuɛ pɛ̈lbi̱thki̱te pilim jakä wä kɛɛl. Kä gua̱a̱th teekä min naŋkɛ ɛ mi̱ ca jiek ɛ thi̱ääkɛ kɛ TRPL dekɛy kɛ thi̱ŋgil ɣɛkpönɛncial pa̱ŋciɔn (Pig. 4b). Kä tëkdɛ min naŋkɛ kä LOS pilim ɛ 5.2 μs, min bäär ɛlɔ̱ŋ mi̱ läny kɔnti̱röl pilim kɛ tëkdɛ min naŋkɛ ɛ 0.9 μs, nyothɛ ni̱ ɣöö ci̱ thɔ̱rpëth nɔ̱nradiatip rekɔmbainɛciɔn kuɛ̈ɛ̈.
I̱thtɛdi̱-i̱thtët PL kɛnɛ b-i̱thpekti̱ra duŋ tɛmpörari̱ PL duŋ peröbthkai̱te pilimni̱ kä gi̱laath thɔ̱bi̱thtɛtni̱. c SP kurb duŋ kuakni̱ (FTO/TiO2/SnO2/peröbthki̱te/i̱thpi̱rö-OMeTAD/Au). d EQE i̱thpekti̱ra̱m kɛnɛ Jsc EQE i̱thpekti̱ra̱m ca mat kɛɛl kä di̱bai̱ min lät ɛ gɔaa ɛlɔ̱ŋ. d Kä min tekä buay in di̱i̱t kä peröbthkai̱te di̱bai̱ kä Voc diagram. f Tipikal MKRC anali̱thi̱th la̱tdɛ kɛɛ ITO/PEDOT:PSS/peröbthki̱te/PCBM/Au thɔ̱l mi̱ wicwic. VTFL ɛ jɛn min di̱tni̱ jɛn min la thiäŋ kɛ trap. Kä data ni̱ ti̱ti̱ cua trap denthi̱ti̱ (Nt) kuɛn. Data in tuɔɔk thi̱n ɛ mi̱ ca ŋun kɛ ta̱a̱ data ni̱ tin tuɔɔk thi̱n.
Mi̱ görkɛ ŋi̱i̱c kɛ min no̱o̱ŋ lead ɣɔkdhalat lɛyɛr kä la̱t kuakni̱, cua tradi̱ciɔnal FTO/TiO2/SnO2/peröbthkai̱te/i̱thpi̱rö-OMeTAD/Au kɔntak i̱thtra̱kciɛr la̱t. Kɔn la̱tnɛ formamidine klɔraid (FACl) cie mi̱ ɛ mi̱ matkɛ kä peröbthkai̱te prekurthɔr ni̱ ɣöö bi̱ methylamine ɣai̱dröklɔraid (MACl) kɛ jiek läätdä di̱bai̱ mi̱ gɔa, ni̱ mëë FACl bɛ cu nööŋni̱ kri̱thtal mi̱ gɔa kɛnɛ ɣöö bɛ ba̱nd kam duŋ FAPbI335 woc (guic Thupplemɛnteri̱ Pi̱guri̱ de1). ). 12-14). IPA cua kuany cie anti̱thɔlbɛn kɛ ɣöö jɛn ŋunɛ kri̱thtal mi̱ gɔa kɛnɛ ɣöö cuɛ nhɔk ni̱ ɣöö bɛ rɔ ri̱t rɛy peröbthkai̱te pilimni̱ mi̱ pa̱a̱rkɛ jɛ kɛ diethyl ether (DE) kiɛ klöröbendhi̱i̱n (CB)36 (Thupplemɛnteri̱ Pi̱guri̱ 15 kɛnɛ 16). Kä thi̱kdɛ duŋ PbC2O4 cua guic ɛ gɔaa kɛ rëpdɛ kɛ depɛk pa̱thi̱bɛciɔn kɛnɛ ca̱rji̱ tra̱ni̱thpɔr ɛ riali̱ ɣɔkdhalik athi̱d kɔncentrɛciɔn i̱kä (Thupplemɛnteri̱ Pi̱guur 17). Krɔth-thɛkcinal SEM thurɛni̱ nyin ɣɔ̱pti̱mai̱dh kɔnti̱röl kɛnɛ LOS di̱bai̱thni̱ cua kɛ nyoth rɛy Tha̱pplɛmɛnteri̱ Thurɛ 18. Tipikal karɛnt denthi̱ti̱ (CD) kurbɛthni̱ kɛ kui̱ kɔnti̱röl kɛnɛ LOS di̱bai̱thni̱ cua kɛ nyoth rɛy Thurɛ 4c, kɛnɛ parami̱ti̱ri̱ tin ca woc cua kɛ ŋun rɛy Tha̱pplɛmɛnteri̱ Tɛbɛl 3. Makdhi̱ma̱m pawɛr kɔnberciɔn eppi̱ciɛnci̱ (J%2c)93. 25.75 mA cm-2(25.74 mA cm-2), Bök 1.16 V(1.16 V) kɛnɛ ri̱tdɛ(kɛ wä nhiam) i̱thkan. Kä pi̱ll paktɔr (FF) ɛ 78.40% (76.69%). Ma̱dhi̱ma̱m PCE LOS PSC ɛ 25.39%(24.79%), Jsc ɛ 25.77 mA cm-2, Böc ɛ 1.18 V, FF ɛ 83.50%(81.52%) ɛ jiɛn kä jɔk (I̱thkan ɛ wä nhiam). Kä LOS di̱bai̱ cuɛ thärti̱pi̱d pötöböltaik perpömɛn duŋ 24.92% rɛy thi̱rd-parti̱ pötöböltaik laböratöri̱ mi̱ ŋa̱thkɛ (Thupplemɛnteri̱ Pi̱guur 19). Kä ɛktɛrnal kua̱nta̱m ɛppi̱ciɛnci̱ (EQE) cuɛ ŋuni̱ integrɛted Jsc duŋ 24.90 mA cm-2 (kɔnti̱röl) kɛnɛ 25.18 mA cm-2 (LOS PSC), kɛ̈l kɛ̈ɛ̈li̱, min cu tekɛ mat mi̱ gɔa kɛ Jsc mëë ca thɛm rɛy i̱thtandar AM 1.5 G i̱thpekti̱ra̱m (Pig. .4d). ) Kä dääk i̱thtathti̱thtikal duŋ thëm PCEni̱ kɛ kui̱ ga̱ŋ kɛnɛ LOS PSCni̱ cua nyoth rɛy Thupplemɛnteri̱ Pi̱guur 20.
Cie min ca nyoth rɛy Thurɛ 4e, ɛn maar kam Voc kɛnɛ buay in di̱i̱t cua kalculët kɛ ŋi̱i̱c kä min ci̱ tuɔɔk kä PbC2O4 kä trap-aththi̱thtɛd thɔ̱rpëth rekɔmbainɛciɔn. Kä thɔ̱lɔp duŋ lany in ca la̱th kä LOS di̱bai̱ ɛ 1.16 kBT/sq, min kuiyni̱ jɛn kä thɔ̱lɔp duŋ lany in ca la̱th kä kɔnti̱röl di̱bai̱ (1.31 kBT/sq), cuɛ nyoth i̱ LOS ɛ mi̱ gɔa kɛ ga̱ŋ thɔ̱rpëth rekɔmbainɛciɔn ɛ dekɔyni̱. Kɔn la̱tnɛ i̱thpëth ca̱rji̱ karɛnt li̱mitiŋ (SCLC) teknölöji̱ kɛ thëm kua̱nti̱tɛti̱bi̱li̱ kɛ depɛk denthi̱ti̱ duŋ peröbthkai̱te pilimä kɛ thëm IV mi̱ col ciɛŋni̱ nyin ɣɔ̱l di̱bai̱ (ITO/PEDOT:PSS/peröbthkai̱te/i̱thpi̱rö-OMeTAD/Au) cie min ca nyoth rɛy thurɛkä. 4f Nyuɔthdɛ. Kä trap denthi̱ti̱ ɛ mi̱ ca kalkulet ɛ puɔrmula Nt = 2ε0εVTFL/eL2, gua̱th in ε ɛ ri̱lɛtib dielektrik kɔni̱thtan duŋ peröbthki̱te pilim, ε0 ɛ dielektrik kɔni̱thtan duŋ ba̱ki̱öm, VTFL ɛ mi̱ la pek bɔltɛjä min thiäŋ trap, e ɛ ca̱rji̱, L ɛ thi̱knɛth duŋ peröbthki̱te n pilim (). Kä di̱pɛk denthi̱ti̱ duŋ VOC di̱bai̱ cua kalculët i̱ bɛ a 1.450 × 1015 cm-3, min kuiyni̱ jɛn kä di̱pɛk denthi̱ti̱ duŋ kɔnti̱röl di̱bai̱, min la 1.795 × 1015 cm-3.
Kä kuak tin /ka̱n kuëŋ rɛy thaakni̱ cua kɛ ɣɔ̱n kä makdhi̱ma̱m pawɛr puɔɔny (MPP) piny buayä ca̱ŋ kɛɛliw piny nai̱tröji̱n kɛ thëm lɔɔŋ-tääm läätdä i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ (Pi̱guur 5a). Kɛ kɔr thaakni̱ ti̱ 550, ɛn LOS device cuɛ ŋot kɛ mi̱ rɔmdɛ 92% kä min di̱tni̱ jɛn, kä cu la̱t kɔnti̱röl device wä piny ɛ wä kä 60% kä la̱tdɛ min nhiam. Kä dääk ɛlɛmɛni̱ rɛy kuakni̱ tëë wal cua thɛm kɛ thaak-duŋ-pi̱lai̱ thɛkɔnderi̱ ayɔn ma̱th i̱thpekti̱römeti̱ri̱ (ToF-SIMS) (Pig. 5b, c). Ɛn ruuli̱ mi̱ di̱i̱t kä ai̱ödi̱i̱n cua nɛn rɛy gua̱th in te nhial kä kɔnti̱röl da̱a̱pni̱. Kä ta̱a̱ in gaŋ ga̱th in /thiɛl la̱t /cɛ tekɛ tin ya̱r gua̱a̱th in cieŋ naath thi̱n ce̱tkɛ mi̱ cie lëth kɛnɛ ɣɔkdhi̱ji̱n, cuɛ lari̱ jɛn intɛrnal mekani̱dhi̱ömni̱ (c.d., ayɔn mi̱grɛciɔn) kɛn kɛ ti̱ tekɛ luäŋ. Kɛ mëë ca lar ɛ ToF-SIMS mëë ci̱ ben raar, I- kɛnɛ AuI2- ayɔni̱ cua kɛ jiek rɛy Au elɛktröd, cuɛ nyothni̱ däk piny duŋ I kä peröbthkai̱te ɛ wä kä Au. Kä thi̱knal intenthi̱ti̱ duŋ I- kɛnɛ AuI2- ayɔni̱ rɛy kɔnti̱röl di̱bai̱ ɛ mi̱ thi̱ääk kɛ gua̱th ti̱ 10 mi̱ di̱tni̱ jɛn kä min tekä VOC tha̱mpuɔl. Ri̱pɔ̱tni̱ tëë nhiam cua nyoth i̱ ayɔn permeacin bɛ cu nööŋni̱ ɣöö bi̱ puɔ̱l kɔnda̱kti̱bi̱ti̱ duŋ i̱thpi̱rö-OMeTAD kɛnɛ kemi̱kal kɔröciɔn duŋ elɛktröd lɛyɛr min te nhial, kɛ kui̱c ɛmɔ bɛ cu ya̱r ni̱ römdiɛn rɛy di̱bai̱37,38. Kä Au elɛktröd cua woc kɛnɛ ɣöö cua i̱thpi̱rö-OMeTAD lɛyɛr lak kä thɔ̱bi̱thtɛt kɛ klöröbendhi̱i̱n thuluciɔn. Kɛ kɔrɛ cua pilim ciɛŋ kɛ la̱tdɛ kɛɛ grazing incidɛn X-rɛy di̱prɛkciɔn (GIXRD) (Pi̱guur 5d). Kä min ci̱ ben raar cuɛ nyoth i̱ jɛn kɔnti̱röl pilim tëkɛ di̱prɛkcin pi̱i̱k mi̱ jɔc kä 11.8°, niɛ gua̱a̱ mɔ cuɛ thiɛl di̱prɛkcin pi̱i̱k mi̱ ji̱di̱t mi̱ cu jɔɔc rɛy tha̱mpuɔlä LOS. Kä min ci̱ ben raar cuɛ nyoth i̱ min ci̱ bath ɛlɔ̱ŋ kä I ayɔni̱ rɛy kɔnti̱röl pilimä cuɛ bo̱thni̱ ri̱c δ pɛth, niɛ gua̱a̱ mɔ rɛy pilimä LOS ɛn la̱t ɛmɛ cua gaŋ ɛ jɔc.
575 thaakni̱ ti̱ guur kɛn MPP kɛ guäc ŋɔaani̱ tin /ka̱n thiäk rɛy nai̱tröji̱n atmɔthi̱pi̱e̱e̱r kɛnɛ buay ca̱ŋ 1 mi̱ thiɛl UV pi̱li̱tɛr. ToF-SIMS dääk duŋ b I- kɛnɛ c AuI2- ayɔni̱ rɛy LOS MPP kɔnti̱röl di̱bai̱ kɛnɛ aging di̱bai̱. Kä ti̱e̱e̱pni̱ ti̱ tɔ̱c, ti̱ tɔ̱c kɛnɛ örɛnyä cukɛ röm kɛ Au, I̱thpi̱rö-OMeTAD kɛnɛ peröbthkai̱te. d GIXRD duŋ peröbthkai̱te pilim kɛ kɔr thëm MPP. Data in tuɔɔk thi̱n ɛ mi̱ ca ŋun kɛ ta̱a̱ data ni̱ tin tuɔɔk thi̱n.
Tɛmpɛrɛciɛr-diɛn kä kɔnda̱kti̱bi̱ti̱ cua thɛm kɛ ŋäcdɛ i̱ PbC2O4 dɔ̱ŋ bɛ ayɔn mi̱grɛciɔn gaŋ (Thupplemɛnteri̱ Pi̱guur 21). Kä ɣɛkti̱bɛciɔn enerji̱ (Ea) duŋ ayɔn mi̱grɛciɔn ɛ mi̱ ca jiek kɛ thëm min ci̱ rɔ gɛr rɛy kɔnda̱kti̱bi̱ti̱ (σ) duŋ FAPbI3 pilim kä lëth ti̱ gööl (T) kɛnɛ la̱tdɛ kɛɛ Nernst-Einthtien ri̱lɛciɔn: σT = σ0exp(-Ea/kBT), gua̱th in bi̱ σ0 ɛ kɔni̱thtan, kB ɛ kɔni̱thtan. Kɔn banɛ ba̱li̱ö duŋ Ea jiek kä i̱thlɔp duŋ ln(σT) mi̱ gua̱c kɛ 1/T, min la 0.283 eV kɛ kui̱ kɔnti̱röl kɛnɛ 0.419 eV kɛ kui̱ LOS di̱bai̱.
Rɛy ŋaknɔmädɛ, kɔn cua thi̱o̱o̱ri̱kal framework ŋun kɛ ŋi̱e̱c degradɛciɔn pathway duŋ FAPbI3 peröbthkai̱te kɛnɛ min bɛ nööŋ kä di̱pɛkni̱ ti̱ gööl kä enerji̱ bariɛr duŋ α-δ pi̱e̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn. Rɛy kä ti̱ti̱ tin ci̱ ji̱äk, VI tin ci̱ ji̱äk kɛn thi̱o̱o̱ri̱kali̱ cua kɛ mar i̱ bi̱ kɛn pe̱k tra̱ni̱thi̱ciɔn nööŋ ɛ thia̱k ɛ jiɛn kä α ɛ wä kä δ. Ɛn pi̱w-in /ci̱ rɔ̱ laa lëth kɛnɛ kemi̱kali̱ i̱thtɛbuɔl denth lɛyɛr duŋ PbC2O4 cua nööŋ kɛ ɣöö bɛ α-pɛth duŋ FAPbI3 jakä cuŋ ɛ la mi̱ gaŋɛ ta̱a̱ I mi̱ baŋ kɛnɛ ja̱l I ayɔni̱. Ca̱a̱p ti̱ti̱ cuɛ jak ni̱ ɣöö bi̱ interpi̱ecial nɔ̱n-radiatip rekɔmbainɛciɔn jakä kuiy, cuɛ thölar thëll rep ɛ wä kä 25.39%, kɛnɛ ɣöö cuɛ öperɛtiŋ i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ jakä gɔaa. Kä min ci̱ ben raar kä kɔn cuɛ ŋuni̱ dup kɛ jiek kä mi̱ ro̱ŋ kɛnɛ i̱thtɛbuɔl formamidine PSCni̱ ɛ gaŋɛ depɛk-indɔktid α ɛ wä kä δ peth tra̱ni̱thi̱ciɔn.
Tai̱taniöm(IV) ai̱thöpröpɔdhaid (TTIP, 99.999%) cua kɔk kä Thigma-Aldri̱k. Ɣai̱dröklɔrik athi̱d (HCl, 35.0-37.0%) kɛnɛ ethanöl (anɣai̱dröth) cua kɛ kɔk kä Guangdhɔu Kɛmi̱kal Inda̱thti̱ri̱. SnO2 (15 wt% tin(IV) ɣɔkthaid kɔlöidal di̱thperciɔn) cua kɔk kä Alpa Aethar. Lead(II) ai̱ödaid (PbI2, 99.99%) cua kɔk kä TCI Ca̱ŋɣai̱ (Cai̱naa). Puɔrmamidin ayɔdaid (FAI, ≥99.5%), puɔrmamidin klɔraid (FACl, ≥99.5%), mɛthi̱lamin ɣai̱dröki̱löraid (MACl, ≥99.5%), 2,2',7,7'-tetraki̱th-(N, N-di-röbi̱meni̱lai̱n)-9, (I̱thpi̱rö-OMeTAD, ≥99.5%), li̱thi̱öm bai̱th(tri̱pluörömethaan)tha̱lpöni̱limide (Li-TFSI, 99.95%), 4-tert-butilpai̱ri̱din (tBP, 96%) cua kɔk kä Dhi'an Pöli̱mer Lait Tekinölöji̱ Kɔmpanɛ (Cai̱naa). N,N-dai̱methi̱lpuɔrmaid (DMF, 99.8%), dai̱methi̱l tha̱lpɔkthaid (DMSO, 99.9%), ai̱thöpröpai̱l alkɔl (IPA, 99.8%), klöröbɛndhi̱i̱n (CB, 99.8%), acëtönitrail (ACN). Cua kɔk kä Thigma-Aldri̱c. Ɣɔkthalik athi̱d (H2C2O4, 99.9%) cua kɔk kä Maklin. Kɛmi̱kali̱ diaal cua kɛ la̱t cie min ca jiek ɛ thiɛlɛ mi̱ dɔ̱ŋ mi̱ ca riali̱kä.
ITO kiɛ FTO thɔ̱bi̱thtɛtni̱ (1.5 × 1.5 cm2) cua kɛ lak kɛ alti̱rathönikal kɛ di̱thɛrjɛnt, athetɔn, kɛnɛ ethanöl kɛ minitni̱ 10, kɛ̈l kɛ̈ɛ̈li̱, kɛ kɔrɛ cua kɛ jakä kööt piny nai̱tröji̱n i̱thti̱riam. Ɛn denthe TiO2 barier lɛyɛr cua la̱th kä FTO thɔ̱bi̱thtɛt kɛ la̱tdɛ kɛɛ tha̱luciɔn duŋ tai̱tani̱öm dai̱thöpröpɔkthi̱bi̱th(atheti̱lacetɔnat) rɛy ethanöl (1/25, v/v) cua la̱th kä 500 °C kɛ 60 min. Kä SnO2 kölöidal di̱thperciɔn cua jakä kuiy kɛ pi̱w ti̱ deaönaidhed rɛy böli̱öm rɛci̱ö duŋ 1:5. Kä tha̱bi̱thtɛt mi̱ wicwic mi̱ ca riali̱kä kɛ UV ödhɔn kɛ minitni̱ ti̱ 20, ɛ pilim mi̱ ciɛk duŋ SnO2 nanöpa̱rti̱kal cua la̱th kä 4000 rpm kɛ thɛkɔndi̱ni̱ ti̱ 30 kɛ kɔrɛ cua kɛ jakä leth kä 150 °C kɛ minitni̱ ti̱ 30. Kɛ kui̱ peröbthkai̱te prekurthɔr tha̱luciɔn, 275.2 mg FAI, 737.6 mg PbI2 kɛnɛ FACl (20 mol%) cua kɛ liɔm rɛy DMF/DMSO (15/1) thɔ̱lbɛn mi̱ ca li̱ɔɔm. Kä peröbthkai̱te lɛyɛr cua riali̱kä ɛ thɛnti̱ri̱puɔgiŋ 40 μL duŋ peröbthkai̱te prekurthɔr tha̱luciɔn nhial kä UV-ödhɔn-treated SnO2 lɛyɛr kä 5000 rpm rɛy jiɔm mi̱ te rɛydɛ kɛ 25 s. 5 thɛkɔndi̱ni̱ kɛ kɔr gua̱th ëë jɔak, 50 μL duŋ MACl IPA tha̱luciɔn (4 mg/mL) cua pɛ̈th kɛ yuɔr piny kä thɔ̱bi̱thtɛt cie anti̱thɔ̱lbɛn. Kɛ kɔrɛ, kɛn pilimni̱ tëë pay riali̱kä cua kɛ la̱th kä 150°C kɛ minitni̱ ti̱ 20 kɛ kɔrɛ kä 100°C kɛ minitni̱ ti̱ 10. Kɛ kɔr kä mëë ca peröbthkai̱te pilim jakä kɔ̱c ɛ wä kä lëth duëël, H2C2O4 tha̱luciɔn (1, 2, 4 mg mi̱ ca liɔm rɛy 1 mL IPA) cua thɛnti̱ri̱puɔɔd kä 4000 rpm kɛ 30 th kɛ jakdɛ kä bi̱ peröbthki̱te thɔ̱rpëth cu te thi̱n. Ɛ i̱thpi̱rö-OMeTAD tha̱luciɔn cua riali̱kä ɛ li̱öömdɛ kɛɛ 72.3 mg i̱thpi̱rö-OMeTAD, 1 ml CB, 27 μl tBP kɛnɛ 17.5 μl Li-TFSI (520 mg rɛy 1 ml acëtönitrail) cua i̱thpin-kɔted wi̱i̱ pilimä kä 4000 rpm rɛydɛ. Kɛ jɔakdɛ, ɛ 100 nm thi̱k Au lɛyɛr cua jakä jiɛn rɛy ba̱ki̱öm kä rɛt duŋ 0.05 nm/th (0~1 nm), 0.1 nm/th (2~15 nm) kɛnɛ 0.5 nm/th (16~100 nm). ).
Kä SC la̱tdɛ duŋ peröbthkai̱te thölar thëlli̱ cua thɛm kɛ la̱tdɛ kɛɛ Keithley 2400 mi̱ti̱r piny thölar thi̱mulɛtɔr i̱lluminɛciɔn (SS-X50) kä buay mi̱ di̱i̱t mi̱ 100 mW/cm2 kɛnɛ ɣöö cua beri̱pi̱d kɛ la̱tdɛ kɛɛ kali̱brɛted i̱thtandar thi̱li̱kɔn thölar thëlli̱. Ɛni̱ mi̱ ca lat kɛ duɔ̱ɔ̱p mi̱ dɔ̱ŋ, SP kurbɛni̱ cua kɛ thɛm rɛy nai̱tröji̱n-mi̱ ci̱ thia̱a̱ŋ kɛ glöb bɔk kä lëth duëël (~25°C) rɛy i̱thkan mödɛli̱ nhiam kɛnɛ jɔk (böltɛj ka̱a̱th 20 mV, ja̱ny thaak 10 ms). Ɛn ti̱e̱e̱p ma̱thki̱ cua la̱t kɛ jiek gua̱th mi̱ lät ɛ gɔaa duŋ 0.067 cm2 kɛ kui̱ thëm PSC. EQE thëmdɛ cua la̱t rɛy jiɔm mi̱ te rɛydɛ kɛ la̱tdɛ kɛɛ PVE300-IVT210 thi̱thtɛm (Inda̱thti̱rial Bi̱ciɔn Tekinölöji̱(ni̱) Pte Ltd) kɛ buay mönökrömatik mi̱ guic ni̱ kuak. Kɛ kui̱ i̱thta̱bi̱li̱ti̱ duŋ di̱bai̱, thëm duŋ nɔ̱n-enkapthulɛted thölar thëlli̱ cua la̱t rɛy nai̱tröji̱n glöbbɔk kä 100 mW/cm2 pi̱rɛjɛr ɛ thiɛlɛ UV pi̱li̱tɛr. ToF-SIMS ɛ mi̱ thɛm kɛ la̱tdɛ kɛɛ PHI nanöTOFII thaak-duŋ-jälä SIMS. Depth pröpai̱liŋ cua jiek kɛ la̱tdɛ kɛɛ 4 kV Ar ayɔn gun kɛ gua̱a̱th mi̱ 400×400 μm.
X-rɛy pötöelektrɔn i̱thpekti̱röthkɔɔpi̱ (XPS) thëmdɛ cua la̱t kä Thermö-VG Thaanytipik thi̱thtɛm (ESCALAB 250) kɛ la̱tdɛ kɛɛ mönökrömati̱dhed Al Kα (kɛ kui̱ XPS mödɛl) kä pi̱rɛjɛr duŋ 5.0 × 10-7 Pa. I̱thkanniŋ elɛkti̱rɔn mai̱kröthkɔɔpi̱ (SEM-36) cua la̱t kä JOLF-36. Kä thɔ̱rpëth mörpölöji̱ kɛnɛ ro̱wnɛth duŋ peröbthkai̱te pilimni̱ cua kɛ thɛm kɛ la̱tdɛ kɛɛ atɔmik puɔɔth mai̱kröthkɔɔpi̱ (AFM) (Bruker Dai̱menciɔn Pa̱thI̱thkan). I̱thti̱ɛm kɛnɛ HAADF-I̱thti̱ɛm kɛn la̱tkɛ kɛ kä FEI Titan Themi̱th I̱thti̱ɛm. UV-Bi̱th abdhɔ̱pciɔn i̱thpekti̱ra cua thɛm kɛ la̱tdɛ kɛɛ UV-3600Pla̱th (Thimadhu Kɔrpörëcin). I̱thpëth ca̱rji̱ min gaŋ karɛnt (SCLC) cua ri̱kɔrdi̱d kä Keithley mi̱ti̱r 2400. I̱thtɛdi̱-i̱thtët pötöluminethcen (PL) kɛnɛ thaak-rethölbɛd pötöluminethcen (TRPL) duŋ kari̱ɛr tëkdɛ min ci̱ ji̱ääk cua kɛ thɛm kɛ la̱tdɛ kɛɛ FLS 1000 pötöluminethcen i̱thpekti̱römi̱ti̱r. PL mappiŋ thurɛni̱ cua kɛ thɛm kɛ la̱tdɛ kɛɛ Ɣöri̱ba LabRam Raman thi̱thtɛm HR Eboluciɔn. Puɔri̱er tra̱ni̱thpuɔm inpa̱rɛd i̱thpekti̱röthkɔɔpi̱ (FTIR) cua la̱t kɛ la̱tdɛ kɛɛ Thermö-Pi̱ther Nikölɛt NXR 9650 thi̱thtɛm.
Rɛy la̱t ɛmɛ, kɔn la̱tnɛ SSW path tha̱mpuɔli̱ methɔd kɛ ŋi̱i̱c pi̱e̱th tra̱ni̱thi̱ciɔn path ɛ jiɛn kä α-pɛth ɛ wä kä δ-pɛth. Rɛy SSW methɔdä, ɛn ja̱l duŋ bumä enerji̱ thɔ̱rpëth ɛ mi̱ la jiëkɛ ɛ duɔ̱ɔ̱p in wä kɛ randɔm thɔ̱p mödɛl (thɛkɔnd deri̱bɛtib), min jak ŋi̱i̱c kä ca lat kɛɛliw kɛnɛ min görkɛ kä buɔ̱m enerji̱ thɔ̱rpëth. Rɛy la̱t ɛmɛ, path tha̱mpuɔli̱ ɛ mi̱ la̱tkɛ kä 72-atɔm thuperthël, kɛnɛ ɣöö cuɛ länyni̱ 100 ini̱cial/pai̱nal i̱thtët (IS/FS) rɛw ti̱ ca ruuli̱ kä DFT lɛbel. Bɛth kä IS/FS pairwise data thɛt, ɛn duɔ̱ɔ̱p in mat ini̱cial i̱thtra̱kciɛr kɛnɛ i̱thtra̱kciɛr in jɔak dɔ̱ŋ ba jiek kɛ kɔrrethpɔndɛn kam atɔmni̱, kɛ kɔrɛ bi̱ dup-rɛw ja̱l ɛ wä bäär kä ba̱riabɔl yunit thɔ̱rpëth ɛ mi̱ lät kɛ jiek tra̱ni̱thi̱ciɔn i̱thtët methɔd ɛ thi̱a̱k. (VK-DƐTHB). Kɛ kɔr kä mëë ca go̱r kɛ kui̱ tra̱ni̱thi̱ciɔn wec, ɛn duɔ̱ɔ̱p in tekɛ bariɛr min kuiyni̱ jɛn ba jiek kɛ rankiŋ enerji̱ bariɛri̱.
DFT kalkulɛciɔni̱ diaal cua kɛ la̱t kɛ la̱tdɛ kɛɛ VASP (berciɔn 5.3.5), gua̱th in bi̱ elɛkti̱rɔn-ayɔn römdiɛn duŋ C, N, H, Pb, kɛnɛ I atɔmni̱ kɛn cuŋkɛ ɛ la pöröjɛkted ampli̱pi̱ed wɛb (PAW) i̱thkiɛm. Kä gër kɔrrelɛcin pa̱ŋcin ɛ mi̱ ca lat ɛ jeneralaidhed gi̱rɛdiɛn apprödhi̱mëcin rɛy Perdue-Burke-Erndherɣɔpp parametrai̱dhëcin. Kä enerji̱ mi̱ ca pe̱kdɛ la̱th kä pi̱lɛɛn wɛbni̱ cua yiath piny ɛ la 400 eV. Kä Monkɔrth-Pak k-puɔɔny gi̱ri̱d tëkɛ di̱t mi̱ (2 × 2 × 1). Kɛ kui̱ i̱thtra̱kciɛri̱ diaal, lati̱thi̱ kɛnɛ gua̱th atɔmni̱ cua kɛ riali̱kä kɛɛliw amääni̱ mëë ci̱ makdhi̱ma̱m i̱thti̱reth kɔmpönɛnt cuɛ te piny 0.1 GPa kɛnɛ makdhi̱ma̱m puɔɔth kɔmpönɛnt cuɛ te piny 0.02 eV/Å. Rɛy thɔ̱rpëth mödɛlä, ɛn thɔ̱rpëth duŋ FAPbI3 tëkɛ lɛyɛri̱ 4, kä lɛyɛr in te piny tëkɛ atɔmni̱ ti̱ ca yiath piny ti̱ cäät kɛ puɔ̱ny FAPbI3, kɛnɛ ɣöö lɛyɛri̱ diɔ̱k tin te nhial bi̱ kɛ ja̱l ɛ lɔr rɛy prötheth öpti̱mai̱dhëcin. Kä PbC2O4 lɛyɛr ɛ 1 ML thi̱kdɛ kɛnɛ ɣöö jɛn tëkä I-terminal thɔ̱rpëth duŋ FAPbI3, gua̱th in bi̱ Pb ɛ yian kɛɛ 1 I kɛnɛ 4 O.
Kɛ kui̱ lääri̱ ti̱ ŋuan kɛ kui̱ ŋi̱i̱cä di̱dhaanyä, guic Na̱ci̱ral Pörpöliö Ri̱pɔ̱t Abi̱thti̱rak min ca mat kɛɛ arti̱kɔ̱l ɛmɛ.
Data ni̱ diaal tin ca jiek kiɛ tin ca diel guec rɛy ŋi̱i̱cä ɛmɛ ca kɛ mat rɛy warɛgakä min ca ka̱m raar, amäni rɛy lääri̱ tin luäk kɛnɛ data ni̱ tin /ka̱n la̱t. Kä data ni̱ tin ca ŋun rɛy ŋi̱i̱cä ɛmɛ kɛn tekɛ kä https://doi.org/10.6084/m9.pigciɛr.2410016440. Data min tuɔɔk thi̱n ca ŋun kɛ kui̱ ruac ɛmɛ.
Green, M. kɛnɛ al. Thölar Thëll Ɛppi̱ciɛnci̱ Tɛbuɔli̱ (57th ed.). prögi̱ra̱m. pötöelektrik. rethɔɔr. thia̱ŋ kɛ kui̱ la̱t. 29, 3-15(2021).
Parkɛr J. kɛnɛ al. Käpdɛ cuɔ̱ŋ kɛ pieth peröbthkai̱te lɛyɛri̱ kɛ la̱tdɛ kɛɛ ba̱latil alki̱l ammöniöm klɔraidni̱. Na̱ci̱ral 616, 724-730 (2023).
Dhaö Y. kɛnɛ al. Inaktib (PbI2)2RbCl cuɛ peröbthkai̱te pilimni̱ i̱thtabi̱laidhed kɛ kui̱ thölar thëlli̱ ti̱ lät ɛ gɔaa-ɛlɔ̱ŋ. Thaany 377, 531-534 (2022).
Tan, K. kɛnɛ al. Inbɛrtid peröbthkai̱te thölar thëlli̱ la̱tdɛ kɛɛ di̱methi̱lakri̱dinyl dɔpan. Na̱ci̱ral, 620, 545-551 (2023).
Ɣan, K. kɛnɛ al. Thi̱ŋgil kri̱thtali̱n puɔrmamidin lead aiödaid (FAPbI3): ŋäcdɛ rɛy i̱thtra̱kciɛral, optikal kɛnɛ ciɛŋ elɛkti̱rik. mi rua̱c kɛ kui̱ la̱t. Mɛ̈t. 28, 2253-2258(2016).
Maththey, S. kɛnɛ al. I̱thtabi̱laidhɛciɔn duŋ bi̱lɛk peröbthkai̱te pɛth rɛy FAPbI3 kɛnɛ CsPbI3. AKS Enerji̱ Kɔmmuni̱kɛciɔni̱. 5, 1974-1985 (2020).
Kä ji̱n, JJ, kɛnɛ al. Ɛppi̱ciɛn peröbthkai̱te thölar thëlli̱ kɛ rɛy kä ɣöö ba kari̱ɛr manajɛmɛn riali̱kä. Na̱ci̱ral 590, 587-593 (2021).
Thali̱ba M. kɛnɛ al. Mat rubi̱diöm kathi̱öni̱ rɛy peröbthkai̱te thölar thëlli̱ la jakɛ pötöböltaik kä lät ɛ gɔaa. Thaany 354, 206-209 (2016).
Thali̱ba M. kɛnɛ al. Tri̱pul-kaciɔn peröbthkai̱te thethi̱öm thölar thëlli̱: cuɛ cuɔ̱ŋ ɛ la mi̱ ci̱ rɔ rep, cuɛ rɔ nyɔk kɛ di̱e̱th kɛnɛ ɣöö cuɛ lät ɛ gɔaa. enerji̱ enba̱rɔnmɛn. kä thaany. 9, 1989-1997(2016).
Cui X. kɛnɛ al. Kä mëë ci̱ ben nhial rɛy FAPbI3 pi̱e̱e̱th i̱thtabi̱laidhɛciɔn rɛy läätdä-mi̱ di̱i̱t kä peröbthkai̱te thölar thëlli̱ Thöl. RRL 6, 2200497(2022).
Delɛlɛtɛta S. kɛnɛ al. Raciɔnali̱dhed pötöindɔktid pi̱e̱e̱th dääkä ɣalaid ɣɔrganik-inɣɔrganik peröbthkai̱teth mi̱ ca li̱ɔɔm. Nat. rua̱c. 8, 200 kɛ ruɔ̱n 2017).
I̱thlɔtkabɛj, DJ kɛnɛ al. Lait-indɔktid pi̱e̱e̱th dääkä rɛy ɣalaid peröbthkai̱te abdhɔrbɛri̱. AKS Enerji̱ Kɔmmuni̱kɛciɔni̱. 1,1199-1205(2016).
Cɛn, L. kɛnɛ al. Intrinthik pɛth i̱thta̱bi̱e̱li̱ti̱ kɛnɛ intrinthik ba̱ndgap duŋ pɔrmamidin bo̱thni̱ trai̱ödaid peröbthkai̱te thi̱ŋgil kri̱thtal. Anjiba. Kɛmi̱kal. intɛrnacinali̱ti̱. Ed. 61. ɛ202212700(2022).
Duinthti̱, EA ɛkw. Ŋäcdiɛn kɛ däk piny duŋ methylenediammöniöm kɛnɛ la̱tdɛ rɛy pi̱e̱e̱th i̱thtabi̱laidhɛciɔn duŋ lead trai̱ödaid puɔrmamidin. J. Kɛm. Bi̱c. 18, 10275-10284(2023).
Lu, HZ kɛnɛ al. Ɛppi̱ciɛn kɛnɛ i̱thtɛbuɔl bapɔr depothi̱ciɔn duŋ bi̱lɛk peröbthkai̱te thölar thëlli̱ FAPbI3. Thaany 370, 74 (2020).
Doherti̱, TAS ɛkw. I̱thtɛbuɔl tilted oktaɣedral ɣalaid peröbthkai̱teth cuɛ lokalaidhed min ci̱ ben raar kä pi̱e̱e̱thni̱ gaŋ kɛ ciɛŋ ti̱ kuiy. Thaany 374, 1598-1605 (2021).
Ɣö, K. kɛnɛ al. Mekanidhi̱ömni̱ duŋ tra̱ni̱thpuɔrmɛciɔn kɛnɛ degradɛciɔn duŋ formamidine bɛl kɛnɛ thethi̱öm kɛnɛ lead aiödaid peröbthkai̱teth piny kä min tekɛ lëth kɛnɛ buay. AKS Enerji̱ Kɔmmuni̱kɛciɔni̱. 6, 934-940(2021).
Dhɛŋ J. kɛnɛ al. Käm thuedöɣalaid ani̱öni̱ raar kɛ kui̱ α-FAPbI3 peröbthkai̱te thölar thëlli̱. Na̱ci̱ral 592, 381-385 (2021).